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威尼斯手机官网 |【成果动态】耿保友教授课题组在原子级催化剂研究领域取得重要进展

时间:2020-01-09
添加者:孙健


 本网讯(化材学院 孙健)近日,我校耿保友教授研究团队在原子级催化剂研究领域取得重要进展。原子级催化剂是□□分散在载体上的▓单个原子位点以及尺寸小于1 nm的▓团簇,是□□负载型金属分散的▓极限,具有100%原子利用率,可极大减少活性金属的▓用量。并且,单原子位点模型有助于理解催化现象并发现新的▓催化机理。近年来,耿保友教授课题组探索出了一种普适的▓宏量制备原子级催化剂的▓方法:同步热解沉积方法(SPDRChem. Mater., 2018, 30, 5534-5538),为原子催化剂的▓系统研究以及工业化制备和应用奠定了有效的▓方法学基础,并成功合成了一系列高金属负载量的▓介孔原子级催化剂:如Pt1/TiO2Pd1/TiO2Pt1/MnOxPt1/CeO2Pt1/FeOx以及Au1/CeO2等。

Figure 3

1Pd1PdNPsPd1+NPs三种分散方式的▓示意图(a-c)以及PdNPs/TiO2Pd1/TiO2Pd1+NPs三种催化剂的▓X-射线吸取谱研究(d, e)和催化对甲基苯乙酮加氢性能(f)。

 最近,耿保友教授课题组与清华大学李亚栋教授课题组合作,在前期工作的▓基础上,运用SPDR方法进一步得到了Pd纳米粒子(PdNPs)和Pd单原子(Pd1)共同分散的▓Pd1+NPs/TiO2催化剂,并且发现了TiO2载体上PdNPsPd1位点的▓重要协同作用及机制,成功实现一系列醛酮化合物大于98%选择性的▓室温常压高效加氢25 oC1 atm H2对苯乙酮TOF高达4000 h-1以上,对苯甲醛的▓TOF甚至达到15000 h-1以上。图1a-c所示,Pd通常有Pd1PdNPsPd1+NPs三种分散方式。然而Pd1/TiO2催化剂虽然具有最多的▓活性位点,但H2解离能垒高;PdNPs/TiO2催化剂虽具有优异的▓解离H2活性,但活性位点稀少。他们发现PdNPsPd1位点可以通过“氢溢流”桥梁实现协同作用:H2分子在PdNPs位点快速解离成H原子,H原子溢流至丰富的▓Pd1位点并完成加氢。审稿人认为This work not only contributes a highly active catalyst for ketone/aldehydes hydrogenation, but also provides new insight on the cooperative effect between single atoms and nanoparticles, ……。相关结果近期发表在《自然·通讯》上(Nat. Commun. 2020, 11, 48)。

 该工作得到国家自然科学基金和安徽省自然科学基金的▓资助。

 

论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-13941-5

 

 

时间:2020-01-09
添加:孙健
预审: 谭书龙
审核: 谭书龙
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